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導言

近年來，單結鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）取得了顯著進展，光電轉換效率（PCE）已超過26%。然而，為了進一步提升效率并突破Shockley-Queisser（SQ）極限，寬禁帶鈣鈦礦太陽能電池（WBG-PSCs）作為疊層太陽能電池的頂電池，受到了廣泛關注。然而，目前大多數(shù)WBG-PSCs（Eg > 1.65 eV）的開路電壓（VOC）損失較大，通常超過0.45 V，這限制了疊層太陽能電池的效率提升。為了進一步降低WBG-PSCs的VOC損失，研究人員致力于通過成分工程、缺陷鈍化和新型電荷選擇性材料的開發(fā)來改善界面能級對齊。然而，VOC損失仍普遍大于0.45 V。因此，開發(fā)新型材料以解決WBG-PSCs的問題至關重要。

相關成果以“高效寬禁帶鈣鈦礦太陽能電池：通過空穴選擇性界面工程實現(xiàn)低于0.4V的開路電壓損失"為題發(fā)表。希望該研究能為您的科學研究或工業(yè)生產(chǎn)帶來一些靈感和啟發(fā)。

正文

寬禁帶鈣鈦礦太陽能電池（WBG-PSCs）因其在疊層光伏中的潛力而備受關注。然而，目前大多數(shù)WBG-PSCs的開路電壓（VOC）損失較大，限制了其效率提升。為了降低VOC損失，研究人員通過成分工程、缺陷鈍化和新型電荷選擇性材料的開發(fā)來改善界面能級對齊。然而，VOC損失仍普遍大于0.45 V。為了進一步降低VOC損失，華東理工大學吳永真教授團隊提出了一種基于兩親性分子空穴選擇性材料（HSMs）的界面工程策略，通過在鈣鈦礦和基底之間插入含有氰基乙烯基膦酸（CPA）錨定基團的分子，顯著提高了WBG-PSCs的VOC。

在p-i-n結構中，鈣鈦礦沉積在空穴選擇性層（HSL）上，因此HSL的性質(zhì)對鈣鈦礦吸收層的結晶過程至關重要。理想的HSL應具有高潤濕性、良好的鈣鈦礦結晶能力、界面缺陷鈍化能力和與WBG鈣鈦礦價帶的良好能級對齊。本研究中，通過改變?nèi)桨坊鶊F上的取代基（甲氧基、甲基和氫），合成了三種CPA基HSMs，分別為MPA-CPA、MePA-CPA和TPA-CPA。這些分子在ITO基底上動態(tài)形成雙層結構，顯著改善了鈣鈦礦薄膜的質(zhì)量和器件性能。

結果與討論

分子能級調(diào)控與鈣鈦礦薄膜特性

研究人員通過改變?nèi)桨坊鶊F上的取代基，合成了三種氰基乙烯基膦酸（CPA）基空穴選擇性材料（HSMs），分別為MPA-CPA、MePA-CPA和TPA-CPA。這些分子在ITO基底上動態(tài)形成雙層結構，包含化學錨定的自組裝單分子層和未吸附的上層。通過紫外-可見吸收光譜（UV-vis）和循環(huán)伏安法（CV）測量，研究人員估算了這些HSMs的分子能級。圖1展示了這些材料的CV曲線和UV-vis吸收光譜，表明MePA-CPA的HOMO能級（-5.59 eV）*接近WBG鈣鈦礦的價帶（-5.64 eV），從而實現(xiàn)了更好的能級對齊。

圖1 分子型空穴選擇性材料（HSMs）與鈣鈦礦薄膜。（a）基于CPA分子的雙層堆疊結構在玻璃/ITO基底上的示意圖。（b）MPA-CPA、MePA-CPA和TPA-CPA的分子結構。（c）鈣鈦礦與分子型HSMs的能量圖。（d）沉積在MPA-CPA、MePA-CPA和TPA-CPA上的寬帶隙（WBG）鈣鈦礦薄膜的X射線衍射（XRD）圖案。（e–g）沉積在不同HSMs上的WBG鈣鈦礦薄膜底部表面的掃描電子顯微鏡（SEM）圖像。

鈣鈦礦薄膜的形貌與結晶性

研究人員通過X射線衍射（XRD）和掃描電子顯微鏡（SEM）對不同HSMs處理的鈣鈦礦薄膜進行了表征。圖S5展示了鈣鈦礦薄膜的SEM圖像，表明不同HSMs處理的鈣鈦礦薄膜在形貌和結晶性上沒有顯著差異。這表明分子工程策略并未改變鈣鈦礦薄膜的結晶質(zhì)量和形貌。

能級對齊改善器件性能

研究人員通過調(diào)整HSMs的能級，顯著提高了WBG-PSCs的開路電壓（VOC）。圖2a展示了基于不同HSMs的WBG-PSCs的電流密度-電壓（J-V）曲線。結果顯示，基于MePA-CPA的器件實現(xiàn)了1.29 V的VOC和22.3%的光電轉換效率（PCE），這是目前報道的WBG-PSCs中VOC損失*低的值（0.39 V）。

圖2 不同空穴選擇性材料（HSMs）上沉積的寬帶隙（WBG）器件的性能。（a）沉積在不同HSMs上的WBG鈣鈦礦器件的典型電流密度-電壓（J-V）曲線。（b）沉積在MPA-CPA、MePA-CPA和TPA-CPA上的WBG鈣鈦礦太陽能電池（WBG-PSCs）的外量子效率（EQE）曲線，其積分短路電流密度（JSC）值分別為20.83 mA cm?2、20.87 mA cm?2和20.61 mA cm?2。（c）WBG鈣鈦礦器件的開路電壓（VOC）直方圖。（d）總結了帶隙約為1.68 eV的WBG-PSCs中報告的開路電壓（VOC）值。本研究中的值用星號標出。（e）沉積在不同HSMs上的WBG鈣鈦礦器件的電致發(fā)光外量子效率（EQEEL）。（f）基于ITO/HSL/1.68 eV鈣鈦礦/PEAI/C60樣品的光致發(fā)光量子產(chǎn)率（PLQY）值計算得到的穩(wěn)態(tài)開路光生電壓。

非輻射復合損失的降低

為了量化非輻射復合對VOC的影響，研究人員測量了這些WBG-PSCs的電致發(fā)光（EL）光譜。通過分析這些器件在20.7 mA/cm2注入電流密度下的EL光譜，計算得知，MePA-CPA基器件的非輻射復合VOC損失（?V3）僅為0.114 V，遠低于MPA-CPA（0.148 V）和TPA-CPA（0.165 V）。

穿透型CPA分子抑制鹵化物相分離

研究人員進一步研究了雙層結構對WBG鈣鈦礦相穩(wěn)定性的影響。圖3a展示了雙層結構的示意圖，圖3b和3c展示了目標和對照鈣鈦礦薄膜在光照條件下的光致發(fā)光（PL）光譜。結果顯示，目標鈣鈦礦薄膜在光照條件下的PL峰變化較小，表明其具有更高的光穩(wěn)定性。

圖3 雙層結構對寬帶隙（WBG）鈣鈦礦薄膜相穩(wěn)定性的影響。（a）鈣鈦礦薄膜在雙層結構和自組裝單分子層（SAM）上沉積的示意圖。雙層結構中未吸附的基于CPA的分子會部分滲透到鈣鈦礦層中。（b）目標鈣鈦礦薄膜和（c）對照鈣鈦礦薄膜在光照（氙燈，1個標準太陽強度）下20分鐘內(nèi)的穩(wěn)態(tài)光致發(fā)光（PL）光譜演化。

穿透型CPA分子抑制鹵化物相分離

研究人員進一步研究了雙層結構對WBG-PSCs穩(wěn)定性和重現(xiàn)性的影響。圖4a和4b展示了基于目標和對照鈣鈦礦薄膜的器件性能分布。結果顯示，目標器件的PCE分布更窄，VOC和填充因子（FF）的分布也更集中。此外，研究人員還制備了大面積（>1 cm2）的WBG-PSCs，圖4c展示了冠*器件的J-V曲線，實現(xiàn)了21.46%的PCE。

圖4 寬帶隙鈣鈦礦太陽能電池（WBG-PSCs）的可重復性和穩(wěn)定性。（a）基于目標鈣鈦礦和對照鈣鈦礦的WBG-PSCs在反向掃描模式下從J-V特性曲線中獲得的開路電壓（VOC）統(tǒng)計值；（b）光電轉換效率（PCE）統(tǒng)計值。（c）面積超過1平方厘米的最佳WBG-PSC的J-V曲線。（d）目標鈣鈦礦基WBG-PSC和（e）對照鈣鈦礦基WBG-PSC在2.0伏正向偏壓下20分鐘的電致發(fā)光（EL）成像圖。發(fā)光區(qū)域的面積為0.065平方厘米。標尺表示器件的歸一化電致發(fā)光強度。（f）在氮氣條件下WBG-PSCs的運行穩(wěn)定性。

本文中使用的光電測試系統(tǒng)是卓立漢光公司的DSR600光電探測器光譜響應度標定系統(tǒng)。DSR600光電探測器光譜響應度標定系統(tǒng)結合了北京卓立漢光儀器有限公司給多家科研單位定制的光譜響應系統(tǒng)的特點和經(jīng)驗，采用國家標準計量方法進行全自動測試，是光電器件、光電轉換材料的光譜響應性能研究的必*工具。

結論

本研究通過設計和合成一系列CPA基HSMs，顯著提高了WBG-PSCs的VOC和穩(wěn)定性。通過調(diào)整三苯胺基團上的取代基，優(yōu)化了HSMs的HOMO能級，從而實現(xiàn)了與WBG鈣鈦礦的更好能級對齊?；贛ePA-CPA的WBG-PSCs實現(xiàn)了1.29 V的VOC和22.3%的PCE，這是目前報道的WBG-PSCs中VOC損失*低的值（0.39 V）。此外，雙層結構顯著提高了WBG-PSCs的穩(wěn)定性和重現(xiàn)性，為未來鈣鈦礦/硅疊層太陽能電池的應用提供了新的思路。

通訊作者及其團隊介紹

吳永真  華東理工大學化學與分子工程學院教授、博士生導師。分別于2008、2013年在華東理工大學獲得應用化學專業(yè)學士和博士學位，2013-2016在日本筑波國立物質(zhì)材料研究所從事博士后研究，2016年10月回國工作，主要研究方向為新型太陽能電池材料與器件。在Science, Nat. Energy, Angew. Chem. Int. Ed., Chem. Sci., Adv. Mater., Energy Environ. Sci. 等國際主流學術期刊上發(fā)表SCI收錄論文80余篇，被SCI他引11000余次，H指數(shù)45。入選交叉領域2019-2021年全球高被引科學家(科睿唯安)，曾獲得國家自然科學二等獎（2019年，第三完成人）、上海市自然科學一等獎（2017年，第三完成人）、中國化學會青年化學獎（2020年）。先后入選上海市“東方學者"（2016年）、中國化學會“青年人才托舉工程"（2017年）和國家自然科學基金委“優(yōu)秀青年科學基金"（2018年）等人才項目資助。

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本研究采用的是北京卓立漢光儀器有限公司DSR600光電探測器光譜響應度標定系統(tǒng)。如需了解該產(chǎn)品，歡迎咨詢。

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